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            科研進(jìn)展
            
				
				
            
					
					
            廣州健康院完成虎皮楠生物堿(-)-Daphenylline和(-)-Himalensine A的全合成
            
					
            
        
					
					
            
						發(fā)表日期：2021-02-21來(lái)源：【放大 縮小】
					
            
        
        			
            
						
						
            
							
             
            

            　　近日，中國科學(xué)院廣州生物醫藥與健康研究院邱發(fā)洋課題組完成了(-)-Daphenylline和(-)-Himalensine A的不對稱(chēng)全合成。該成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. 上（DOI:  10.1002/anie.202016212）。

            　　虎皮楠生物堿( Daphniphyllum alkaloids )是一大類(lèi)從虎皮楠屬植物中分離得到的生物堿的總稱(chēng)，由于復雜多變的骨架特征良好的生物活性，其吸引了大量合成化學(xué)家的興趣。目前為止，有Heathcock, Carreira, 李昂，Smith, Fukuyama, Hanessian, 翟宏斌, Dixon，徐晶，高栓虎，Sarpong, 李超以及我們課題組實(shí)現了虎皮楠生物堿龐大家族中零星幾個(gè)分子的全合成。具有復雜而迷人骨架的虎皮楠生物堿是目前全合成研究的熱點(diǎn)。之前其他化學(xué)家的全合成策略主要適用于單個(gè)分子的全合成，而邱發(fā)洋課題組非常成功地研發(fā)了一個(gè)針對虎皮楠生物堿大家族的高效通用合成方法。也就是說(shuō)，通過(guò)邱發(fā)洋課題組的合成策略可以合成各種虎皮楠生物堿。因此，該研究成果在虎皮楠生物堿的全合成研究領(lǐng)域具有重大的學(xué)術(shù)意義和實(shí)用價(jià)值。該成果也是邱發(fā)洋課題組繼Gelsemine之后又一個(gè)國際領(lǐng)先的重大成果。
            

            　　邱發(fā)洋課題組以(S)-Carvone作為手性源，以13步反應合成了一個(gè)通用手性中間體，而該中間體是虎皮楠家族中許多成員的共同結構特征。在此基礎上，可以通過(guò)組合化學(xué)模式合成多種結構特征的虎皮楠生物堿。作為示范，邱發(fā)洋課題組從該中間體出發(fā)，分別以3步和6步反應實(shí)現了(-)-Daphenylline和(-)-Himalensine A的不對稱(chēng)全合成。該全合成路線(xiàn)是(-)-Daphenylline分子的全合成中反應步驟最少、產(chǎn)率最高的路線(xiàn)。
            

            　　該研究成果的亮點(diǎn)在于以高氯酸鎂催化的氨的環(huán)化、Cu(TBS)2 催化的環(huán)丙烷化串聯(lián)三叔丁基磷催化的Cope重排為關(guān)鍵反應，非常高效的構建出Himalensine A的核心骨架。從該核心骨架出發(fā)分別以Diels-Alder反應，氧化、還原等反應完成了(-)-Daphenylline和(-)-Himalensine A的全合成。其中，[4+3]環(huán)化策略構建七元環(huán)是提高Calyciphylline A型虎皮楠生物堿的合成效率的關(guān)鍵。
            

            　　DOI:  10.1002/anie.202016212 
            

            　　 
            

            　　圖說(shuō)：由起始物料合成目標產(chǎn)物的大概流程。
            

            
      						
            
      						
      						    
							
            
								
								
								
								
								
								
								
								
								
								
								
							
            
						
            
        			
            
        
					
					
            
						
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